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000020336 520__ $$aDie Erdatmosphäre mit ihren Hauptbestandteilen Stickstoff, Sauerstoff, Argon und Wasserdampf entstand über die letzten vier Milliarden Jahre durch die andauernde Emission von Gasen aus dem Erdinnern und von der Erdoberfläche sowie deren photochemischen und biochemischen Umwandlung. Seit mehreren Millionen Jahren ist diese Grundzusammensetzung mehr oder weniger konstant (siehe z. B. Jacob, 1999; Walker, 1977). Obwohl jährlich riesige Spurengasmengen emittiert werden, haben sich auch die Konzentrationen dieser Gase in den letzten 10000 Jahren zunächst nur unwesentlich verändert. Vor allem seit Beginn der industriellen Revolution ist jedoch eine deutliche Änderung in der Spurengaszusammensetzung, insbesondere in der Zunahme von CO$_{2}$ und CH$_{4}$, festzustellen. Großen Anteil daran haben vor allem anthropogene Quellen, die seit dieser Zeit stark zugenommen haben und die Umwelt durch Luftverschmutzungen beeinflussen, die zu saurem Regen, Smog, dem Abbau der Ozonschicht und Klimaveränderungen führen (IPCC, 2007). Die emittierten Gase sammeln sich in der untersten Schicht der Atmosphäre, der Troposphäre. Diese erstreckt sich bis zu einer Höhe von ca. 8 km - 15km und ist durch einen fallenden Temperaturgradienten gekennzeichnet. Nach oben ist sie durch die Tropopause begrenzt, in der die Temperatur wieder ansteigt. Diese Temperaturinversion stellt eine Barriere für den Austausch von Luft und damit auch der Spurengase zwischen der Troposphäre und der darüber liegenden Stratosphäre dar. Trotz der hohen Emissionsraten biogener und anthropogener Quellen (siehe z. B. Atkinson, 2000; Atkinson und Arey, 2003; Finlayson-Pitts und Jr., 2000, und Referenzen darin) sind die Spurengaskonzentrationen in der Troposphäre im Vergleich zu N$_{2}$,O$_{2}$, Ar und H$_{2}$O immer noch gering. Die Atmosphäre muss daher über einen sehr effektiven Reinigungsmechanismus verfügen, der den hohen Emissionsraten entgegenwirkt. Ein solcher Mechanismus ist die nasse Deposition, z. B. das Auswaschen durch Regen. Die meisten Spurengase werden allerdings vollständig oder zumindest teilweise reduziert emittiert und sind nur schwer wasserlöslich. Ohne vorherige Oxidation der Gase ist daher eine nasse Deposition nicht möglich. Aufgrund ihres hohen Sauerstoffgehalts dominiert in der Atmosphäre die Oxidation durch Sauerstoff. Die Spurengase können jedoch nicht direkt mit Sauerstoff reagieren, da die Temperaturen zum Aktivieren solcher Reaktionen in der Troposphäre zu niedrig sind. Eine direkte photochemische Umwandlung durch Sonnenlicht kommt in den meisten Fällen auch nicht in Frage, da die energiereiche, kurzwellige Strahlung zum Großteil von der Ozonschicht in der [...]
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