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@PHDTHESIS{Kraus:52462,
author = {Kraus, A.},
title = {{O}n the global distribution of tropospheric {N}0x : a
three-dimensional model study},
volume = {3352},
issn = {0944-2952},
school = {Univ. Köln},
type = {Dr. (Univ.)},
address = {Jülich},
publisher = {Forschungszentrum, Zentralbibliothek},
reportid = {PreJuSER-52462, Juel-3352},
series = {Berichte des Forschungszentrums Jülich},
year = {1997},
note = {Record converted from VDB: 12.11.2012; Köln, Univ., Diss.,
1997},
abstract = {Die Stickoxide NO und N02 , die man als NOx zusammenfaßt,
spielen zwei wichtige Rollen in der Chemie der Troposphäre.
Zum einen sind sie die Substanz, die den größten Einfluß
auf die Nettoproduktion von troposphärischem Ozon hat, zum
anderen steuern sie die Konzentration der Hydroxylradikale.
Um Aussagen über die Verteilung einer dieser beiden
Substanzen machen zu können, muß man deshalb die NOx
-Verteilung kennen. Durch Messungen ist letztere, zumindest
global, aufgrund der kurzen chemischen Lebensdauer von NOx
und seiner daraus resultierenden hohen zeitlichen und
räumlichen Variabilität schwer zu bestimmen. Um die
globale Verteilung von troposphärischem NOx dennoch zu
charakterisieren, wurde im Rahmen dieser Arbeit ein
bestehendes, dreidimensionales Modell zur Berechnung von
Spurenstoffverteilungen entsprechend erweitert. Dazu wurden
ein bekanntes, lineares Schema für die NOx-Chemie
implementiert und folgende sechs Quellen troposphärischer
Stickoxide berücksichtigt: Verbrennung fossiler
Energieträger, mikrobielle Aktivität im Erdboden, Blitze,
Verbrennung von Biomasse, Transport aus der Stratosphäre
sowie Flugzeugemissionen. Da man die Emissionsraten jeder
einzelnen dieser Quellen nur höchstens auf einen Faktor 2
genau kennt, sind auch die resultierenden globalen
NOx-Velteilungen mit entsprechenden Unsicherheiten behaftet.
Für die Blitzquelle wurde eine speziell auf das ModelI
zugeschnittene Parametrisierung entwickelt. Diese
Parametrisierung geht von der relativen Verteilung der
globaler Gewitteraktivität aus, die von der im Modell
enthaltenen Konvektionsstatistik abgeleitet und anhand von
entsprechenden, für die einzelnen Monate zeitlich
gemittelten Beobachtungsdaten modifiziert wird. Die
relativen Verteilungen werden mit einer aus globalen
Schätzungen abgeleiteten Emissionsrate skaliert. Insgesamt
ist die globale Verteilung von troposphärischem NOx
gekennzeichnet durch Mischungsverhältnisse von bis zu
mehreren ppbv in der planetaren Grenzschicht über
Kontinenten, nur maximal 50- 100 pptv in der mittleren und
bis 500 pptv in der oberen Troposphäre. Nördlich von 300N
dominiert der Anteil von NOx aus Verbrennung fossiler
Energieträger deutlich, während in den Tropen und in
südlichen mittleren Breiten durch Blitze erzeugtes NOx bei
weitem überwiegt. Flugzeugemissionen spielen nur in der
oberen Troposphäre in nördlichen mittleren Breiten eine
nennenswerte Rolle. Auch dort erreichen sie Beiträge von
über $50\%$ ausschließlich im Winter, wenn die Intensität
der vertikalen Durchmischung der Troposphäre ihr
jährliches Minimum erreicht. Um die mit dem Modell
berechneten NO-Mischungsverhältnisse zu überprüfen,
wurden sie mit entsprechenden Messungen aus Flugkampagnen
verglichen. Dieser Vergleich zeigt, daß das Modell in allen
untersuchten Gegenden, zu allen Jahreszeiten und in allen
troposphärischen Höhen, für die Meßdaten vorhanden sind,
die richtige Größenordnung des NO-Mischungsverhältnisses
liefert. Da es überdies auch die Hauptstrukturmerkmale der
gemessenen NO-Verteilungen wiedergibt, bzw. die Diskrepanzen
zwischen beiden Datensätzen im Einzelnen erklärt werden
können, dürften die wichtigsten Eigenschaften der globalen
Verteilung troposphärischer Stickoxide somit verstanden
sein. Darüberhinaus zeigt dieser Vergleich von gemessenen
und berechneten NO-Mischungsverhältnissen, daß abgesehen
von seiner geringen räumlichen und zeitlichen Auflösung
das Konvektionsschema die Hauptschwäche des Modells ist.
Zumindest in den Tropen ist die vertikale Umverteilung
kurzlebiger Spurenstoffe zu stark vereinfacht. Dies zeigt
zusätzlich auch ein Vergleich von Verteilungen des chemisch
inerten Spurengases Radon, die einerseits mit dem hier
verwendenten Modell und andererseits mit zwei anderen
globalen Modellen berechnet wurden.},
cin = {ICG-3},
cid = {I:(DE-Juel1)VDB142},
pnm = {Troposphärische Chemie},
pid = {G:(DE-Juel1)FUEK74},
typ = {PUB:(DE-HGF)11 / PUB:(DE-HGF)3},
url = {https://juser.fz-juelich.de/record/52462},
}