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245 _ _ |a Electrolyte development for a SOFC operating at low temperature
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260 _ _ |a Jülich
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490 0 _ |a Schriften des Forschungszentrums Jülich Reihe Energie & Umwelt / Energy & Environment
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502 _ _ |a RWTH Aachen, Diss., 2020
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|d 2020
520 _ _ |a Eine Absenkung der Betriebstemperatur von Festoxidbrennstoffzellen (SOFCs) in den Bereich um 500 °C wird angestrebt um Anwendungsfelder wie Brennstoffzellengeneratoren für mobile Anwendungen zu erschließen. Jedoch weist yttriumstabilisiertes Zirkonoxid (YSZ), der nach aktuellem Stand der Technik verwendete Elektrolytwerkstoff, eine unzureichende ionische Leitfähigkeit in diesem Niedertemperaturbereich auf. Zwei Lösungsansätze können hier Abhilfe schaffen. Der erste, weitverbreitete Ansatz ist die Verwendung eines alternativen Elektrolytwerkstoffs mit höherer Leitfähigkeit. Ein Vergleich von in der relevanten Fachliteratur angegebenen Daten zeigt allerdings uneinheitliche Leitfähigkeitswerte der einzelnen Werkstoffe und deren Verhältnisse zueinander. Der zweite Ansatz ist eine Verringerung der Elektrolytdicke. Über Schleuderbeschichtung (engl: spin coating) können Schichtdicken von etwa 1 μm realisiert werden. Diese Herstellungsmethode ist sehr arbeitsintensiv, da mehrfache Durchläufe von Beschichtungszyklus, Trocknung und Wärmebehandlung notwendig sind. Zudem stellt eine weitere Reduzierung der Schichtdicke eine große Herausforderung dar. Ziel dieser Arbeit ist ein systematischer Vergleich der ionischen Leitfähigkeit der drei überwiegend verwendeten und kommerziell erhältlichen Elektrolytwerkstoffe. Diese sind YSZ, scandiumstabilisiertes Zirkonoxid (ScSZ) und gadoliniumdotiertes Ceroxid (GDC). Mittels elektrochemischer Impedanzspektroskopie (EIS) konnte gezeigt werden, dass GDC mit 5,8 x 10$^{-3}$ S cm$^{-1}$ eine höhere ionische Leitfähigkeit bei 500 °C aufweist als ScSZ (2,5 x 10$^{-3}$ S cm$^{-1}$) und YSZ (1,1 x 10$^{-3}$ S cm$^{-1}$). Diese Analyse erfolgte unter Berücksichtigung von Ausgangspulver, Herstellungsmethode und resultierender Mikrostruktur nach der Sinterung. In weiterführenden Versuchen wurde ein Prozessablauf für die Herstellung eines 5cm x 5cm GDC Elektrolyten über Siebdruck auf eine herkömmliche anodengestützte Zelle entwickelt. Nach der Sinterung bei 1400 °C für 5 Stunden wurde eine Elektrolytdicke von 3,5 μm erreicht, sowie eine ausreichende Luftdichtigkeit mit einer Leckrate von 3,54 x 10$^{-6}$ hPa dm$^{2}$ s$^{-1}$ cm$^{-2}$ ermittelt. Die elektrochemische Charakterisierung einer solchen Einzelzelle zeigte eine hohe Leistungsfähigkeit von 2A cm$^{-2}$ bei 750 °C und einer Zellspannung von 0,84 V (Kathodengas: Luft, Anodengas: 10% H$_{2}$O in H$_{2}$). Mittels EIS wurde ein ohmscher Widerstand von 125,2m$\Omega$ cm$^{2}$ bei 500 °C ermittelt. Der vorliegende Vergleich der ionischen Leitfähigkeiten kann als Referenz für weiterführende Arbeiten dienen und Hilfestellung bei der Auswahl eines geeigneten Elektrolytwerkstoffs für die jeweils angestrebte SOFC Anwendung leisten. Dies gilt insbesondere, wenn die Herstellung unterschiedlicher Schichtdicken berücksichtigtwerden soll. Diese Arbeit bietet somit eine solide Basis zur Weiterentwicklung, die in der zuvor publizierten Literatur durch teils widersprüchliche Angaben nicht gegeben war. Die erfolgreiche Entwicklung der dünnen und dichten GDC Elektrolytschicht zeigt die Anwendbarkeit von GDC auf üblichen SOFC Substraten und bestätigt die höhere Leistungsfähigkeit im Vergleich zu YSZ, während ein hoher Herstellungsaufwand für sub-μm Schichten vermieden wird.
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Marc 21