Mikroskopische Untersuchung der Umordnung von Molekül-Dipolen in Organo-Metall-Halogenid-Perowskiten
Coordinator
Dr. Michael Schnedler
Grant period
2021 - 2025
Funding body
Deutsche Forschungsgemeinschaft
DFG
Identifier
G:(GEPRIS)447951695
Note: Organische-Metall-Halogenid-Perowskite (OMHP) weisen bei Photovoltaikanwendungen bemerkenswerte Quanteneffizienzen auf, die die von herkömmlichen, auf Silizium basierenden Bauelementen übertreffen. Um den physikalischen Ursprung dieser einzigartig hohen Umwandlungseffizienz aufzuklären, wurde die Erforschung dieser Materialien mit Nachdruck vorangetrieben. Bisher befasst sich jedoch kein Forschungsprojekt mit der mikroskopischen Untersuchung der (Um)Ordnung von Molekül Dipolen und der Auswirkung auf die elektronische Struktur. Das Fehlen eines solchen Forschungsprojekts gewinnt um so mehr an Bedeutung vor dem Hintergrund, dass die kooperierenden Arbeitsgruppen beider Antragsteller vor Kurzem entdeckten, dass sich die interkalierten Moleküldipole in OMHP unter Beleuchtung neu anordnen und damit gut leitende Kanäle für den Ladungsträgertransport bilden. Daher können atomar aufgelöste Untersuchungen der Molekül Dipol- (Um)Ordnung unter Betriebsbedingungen, d.h. unter Beleuchtung, der Schlüssel zum physikalischen Verständnis der außergewöhnlich hohen Quantenausbeuten von OMHP-Solarzellen sein.Daher planen wir in diesem Antrag eine mikroskopische Untersuchung der Molekül-(Um)Ordnung und Dynamik in OMHP unter Betriebsbedingungen von Solarzellen, d. h. unter Beleuchtung. Ziel ist es, die Dipolorientierung unter verschiedenen Bedingungen zu kartieren, stabile Dipolordnungsphasen, Ordnungs- /Unordnungsübergänge und Dipoldynamiken zu identifizieren, sowie deren Auswirkungen auf die grundlegenden elektrischen Eigenschaften des Materials zu untersuchen. Insbesondere soll der Einfluss der Dipolorientierung auf das lokale elektrische Potential, die elektronischen Eigenschaften und den Ladungsträgertransport aufgeklärt werden.Um diese Ziele atomar aufgelöst zu erreichen, werden wir Querschnitts-Rastertunnelmikroskopie (XSTM) und Spektroskopie (XSTS) bei tiefer und variabler Temperatur verwenden. Die Untersuchungen werden unter Laserbestrahlung durchgeführt, um angeregte Ladungsträger innerhalb der Perowskite zu erzeugen und damit den Einfluss der Umordnung der Moleküldipole auf die elektrischen Eigenschaften unter Betriebsbedingungen zu analysieren. Diese Messungen werden durch Elektronenholographie (EH) unterstützt, um die elektronischen Eigenschaften von Domänenwänden und Grenzflächen zu enschlüsseln. Weitere komplementäre Techniken für dieses Projekt sind (Raster-) Transmissionselektronenmikroskopie, energiedispersive Röntgenspektroskopie und Sekundärionenmassenspektrometrie, soweit notwendig. Die experimentellen Methoden werden durch selbstkonsistente Simulationen zur Quantifizierung des Effekts moleküldipolinduzierter Polarisationsfelder auf Tunnelströme in XSTS und auf Phasenunterschiede in EH unterstützt.Es ist zu erwarten, dass die Ergebnisse ein umfassendes physikalisches Verständnis der Bedeutung der Dipolordnung von Molekülen für die Ladungsträgerdynamik und die hohe photovoltaische Quanteneffizienz von Halogenidperowskiten ergeben.
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