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| Dissertation / PhD Thesis | FZJ-2017-02843 |
2016
Abstract: Die Möglichkeiten der elektrochemischen Impedanzspektroskopie an Energiespeichern sindzu vergleichen mit der Aufnahme eines Elektrokardiogramms (EKG) am Herzen. Es istnicht möglich, allein anhand eines EKG die Funktionsweise des Herzens zu verstehen.Mit dem grundlegenden Verständnis seiner Funktion und der damit verknüpften Signaleist das EKG dennoch eine der wichtigsten Verfahren zur Diagnose der Herzfunktion.Ebenso hat die elektrochemische Impedanzspektroskopie (EIS) das Potential, eine Viel-zahl von Alterungseffekten und Fehlfunktionen in elektrochemischen Energiespeichern zudiagnostizieren.Neben einigen nachweislich mit einzelnen Alterungseffekten korrelierenden Größen zeigtsich, dass über viele Alterungseffekte Uneinigkeit in der Literatur hinsichtlich der Aus-wirkung auf das elektrochemische Impedanzspektrum herrscht. Es wird in dieser Arbeitgezeigt, dass die modellbasierte Kopplung vergleichsweise einfacher physikalischer Prozessebereits eine Vielzahl von Erscheinungsformen im EIS hervorrufen kann. Dies erschwertdie eindeutige Zuordnung physikalischer Prozesse zu den beobachteten elektrochemischenImpedanzspektren. So lange aber das grundlegende Verständnis der Auswirkungen ein-zelner Alterungsprozesse auf die EIS unbekannt ist, ist sie in ihren Möglichkeiten starkeingeschränkt. Diese Arbeit unternimmt einige Schritte hin zu einer vollständigeren Be-schreibung der Alterungseffekte in Lithium-Ionen-Batterien und ihrer Auswirkungen aufdie EIS in Kombination mit weiteren elektroanalytischen Verfahren. Sie stellt eine umfas-sende Studie der an Vollzellen zerstörungsfrei messbaren elektrochemischen Eigenschaftendar, die bei verschiedenen Alterungsbedingungen auftreten. Hierbei kommen gängigeVerfahren wie die Methode der verteilten Relaxationszeitkonstanten (DRT) und auch neueVerfahren der Differenzenbildung von Spektren (D-EIS) zum Einsatz. Die Auswirkungender Alterung auf Prozesse mit langsamen Zeitkonstanten werden mittels der differentiellenSpannungsanalyse der Entladekurven (DVA) untersucht.Im experimentellen Teil dieser Arbeit wird eine komplexe Testmatrix ausgewertet, diedie Abhängigkeit der Alterung der Zellen, bei einer Prüfdauer von mehreren Jahren, vonverschiedenen Entladetiefen und mittleren Ladezuständen aufzeigt. Die dabei gewonnenenErkenntnisse über die Veränderung der elektrochemischen Eigenschaften werden hinsichtlichihrer Übertragbarkeit auf einen anderen Zelltyp überprüft. Hierbei kommen auch Halbzellenzur Beschreibung der Elektrochemie einzelner Elektroden und mikroskopische Methodenzum Einsatz.
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