Pseudostatistische Flugzeitbestimmung des von Nickeloberflächen desorbierenden Wasserstoffes

Schumacher, B.-J.

Book/Report

FZJ-2018-01409

Pseudostatistische Flugzeitbestimmung des von Nickeloberflächen desorbierenden Wasserstoffes

Schumacher, B.-J. (Corresponding author)FZJ*

1979
Kernforschungsanlage Jülich, Verlag Jülich

Jülich : Kernforschungsanlage Jülich, Verlag, Berichte der Kernforschungsanlage Jülich 1628, III, 116 p. (1979)

Please use a persistent id in citations: http://hdl.handle.net/2128/17472

Report No.: Juel-1628

Abstract: Diese Arbeit enthält experimentelle Daten zur Winkelabhängigkeit des relativen Flusses, der mittleren Energie und des Geschwindigkeitsverhältnisses assoziativ desorbierender D$_{2}$-Moleküle. Die Desorptionsanalysen mit Hilfe der Flugzeitmethode wurden durchgeführt an den Nickelflächen (111), (110), und [9(111)x(111)] . Untersucht wurden Abhängigkeiten von der Schwefelbedeckung, der Orientierung, der Rauhigkeit und der Temperatur der Oberflächen. Generell gilt für die D$_{2}$-Desorption von Nickelflächen, die auf einer Temperatur von 1143K gehalten werden, daß der Fluß der desorbierenden Moleküle stark vorwärts (zur Flächennormalen hin) gerichtet ist (cos$^{d}$ $\theta$ mit 2,5 $\le$ d $\le$ 6), die mittlere Translationsenergie der Moleküle stark von der Desorptionsrichtungabhängt und die Form der Geschwindigkeitsverteilung ebenfalls eine Funktion des Desorptionswinkels ist. Wird die mittlere Energie der Moleküle durch die Temperatur einer Maxwell-Verteilung (d .h . <E>/2 k$_{B}$ = T$_{<}$$_{E}$$_{>}$) ausgedrückt, so findet man T$_{<}$$_{E}$$_{>}$ (0°) = 1,6 $\cdot$ T$_{s}$ (senkrechte Desorption) bis T$_{<}$$_{E}$$_{>}$(80°) = 0,6 $\cdot$ T$_{s}$ (streifende Desorption), mit T$_{s}$ = Oberflächentemperatur. Die Winkelabhängigkeit der Energie gemessen an der (111)-Fläche unterscheidet sich von der an der (110)-Fläche gemessenen durch ein stärker stufenförmigen Verlauf zwischen den Grenzpunkten T(0°) und T(80°). Das Geschwindigkeitsverhältnis SR ist bei der (110)-Fläche weniger stark winkelabhängig (horizontaler Verlauf) und der Fluß zeigt einen nahezu linear abfallenden Verlauf zwischen 0° und 60° Desorptionswinkel. Die gestufte Nickelfläche Ni [9(111)x(111)], deren Terassen (111)-Flächen sind, zeigt in allen Winkelabhängigkeiten ein zur (111)-Fläche vergleichbares Verhalten, falls man die Spektren um ca. 3$^\circ$ verschoben übereinanderlegt, d. h. auf einen Zwischenwert zwischen und Normalenvektor der Oberfläche und Normalenvektor der (111)-Terasse. Dies zeigt an daß die Moleküle vornehmlich von den Terassenflächen desorbieren und nicht senkrecht zu den Stufen. Da die Winkelabhängigkeit der Desorption von mikroskopischen Kristallflächen aus bestimmt ist, folgt unmittelbar, daß die Rauhigkeit der Oberfläche Einfluß auf die Winkelauflösung der Meßanordnung hat ; d. h. die Winkelunschärfe von 0,3° dieser Apparatur vergrößert sich gegebenenfalls beträchtlich. Eine Schwefelkontamination an der Oberfläche hat weder Einfluß auf die generellen Erscheinungen noch auf die Form der Winkelabhängigkeiten bei Probentemperaturen T$_{s}$ $\geqq$ 1000K. Bei einer Meßserie am Ni(110)-Kristall konnte eine schwache Temperaturabhängigkeit der Effekte bei Temperaturen T$_{s}$ $\leqq$ 1000K gefunden werden. In dieser Arbeit wird ein neues Modell diskutiert, daß in der Lage ist, die gemessenen Abhängigkeiten zu beschreiben. Es beinhaltet eine Mischung zweier Typen von Desorptionsplätzen. Zum einen sind es Plätze, aus denen die Desorption über eine Aktivierungsbarriere abläuft, der Rest hat diese Barriere nicht. Dem überlagert vermögen alle desorbierenden Moleküle Energie an den Kristall abzugeben, und zwar abhängig von Startenergie und Desorptionsrichtung. Diese Arbeit enthält eine Abhandlung zur methodischen Weiterentwicklung von der konventionellen Flugzeitmethode zur pseudostatistischen Flugzeitmethode. Die Zeitauflösung konnte um einen Faktor 6 verbessert werden. Gleichzeitig verkürzte sich die Meßzeit real um einen Faktor 5-7.

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